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Oct 05, 2023

Gradient Permittivité Meta

Rapports scientifiques tome 6,

Rapports scientifiques volume 6, Numéro d'article : 23460 (2016) Citer cet article

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Un modèle de méta-structure à gradient de permittivité (GPMS) et son application en imagerie à super-résolution ont été proposés et discutés dans ce travail. Le GPMS proposé consiste en des films métalliques et diélectriques alternés avec une permittivité de gradient qui peut supporter des modèles d'interférence d'ondes stationnaires de plasmons de surface (SP) avec une super résolution. En utilisant la méthode de simulation numérique rigoureuse FDTD, le GPMS a été soigneusement simulé pour constater que la période du modèle d'interférence SPs n'est que de 84 nm pour une lumière incidente de 532 nm. En outre, l'application potentielle du GPMS pour l'imagerie à super-résolution à grand champ a également été discutée et les résultats de la simulation montrent qu'une résolution d'imagerie inférieure à 45 nm peut être obtenue sur la base de la méthode microscopique d'illumination de la structure plasmonique, ce qui signifie un 5,3- une amélioration de la résolution a été obtenue par rapport à la microscopie à épifluorescence conventionnelle. De plus, outre l'application d'imagerie à super résolution, le modèle GPMS proposé peut également être appliqué à la nanolithographie et à d'autres domaines où des modèles de super résolution sont nécessaires.

Les plasmons de surface (SP) sont des ondes électromagnétiques de surface piégées à l'interface métal-diélectrique en raison des oscillations collectives des électrons libres du métal1. Leurs propriétés intrigantes telles qu'une forte localisation et une grande nature d'impulsion dans le plan ont été exploitées pour des applications dans les biocapteurs2,3, l'optique non linéaire4 et l'imagerie à super-résolution5,6. Le vecteur d'onde kspof SPs peut être supérieur à celui de la lumière excitée dans l'air (k0) en sélectionnant soigneusement la permittivité des matériaux diélectriques et métalliques. Par conséquent, les SP sont des candidats idéaux à des fins d'amélioration de la résolution. Au cours des dernières décennies, la super-résolution des SP a été largement étudiée et appliquée dans les lentilles parfaites7, les superlentilles argentées8,9 et les hyperlens10. Ces appareils ont un grand potentiel pour la microscopie à super-résolution en champ proche. En outre, les SP peuvent également être utilisés en mode d'imagerie microscopique à champ lointain, comme la microscopie à fluorescence par résonance plasmonique de surface à ondes stationnaires (SW-SPRF)11,12,13 et la microscopie à illumination structurée (SIM)14,15. Dans ces deux méthodes, les modèles d'ondes SP stationnaires sont utilisés comme modèles d'éclairage. Une amélioration de la résolution avec plus de deux fois la résolution latérale peut normalement être obtenue par rapport à la microscopie à épifluorescence conventionnelle. Étant donné que l'amélioration de la résolution de ces microscopes repose sur la fréquence spatiale des motifs d'éclairage, l'augmentation de ksp est donc critique. Des études antérieures montrent que les SP à haute fréquence peuvent être excités à la surface d'une seule couche métallique14,16. De nombreux efforts sont également déployés pour améliorer encore le ksp en utilisant des multicouches ces dernières années. G. Bartal et al. construit une plate-forme 2D argent-nitrure de silicium-air pour réaliser une tache focale de 70 nm de SP avec une courte longueur d'onde17. Cependant, la couche diélectrique utilisée dans cette conception a une permittivité assez élevée, ce qui peut bloquer l'interaction en champ proche entre l'échantillon biologique et le film métallique. Les métamatériaux hyperboliques, une sorte de matériau anisotrope en termes de permittivité pouvant supporter un ksp très élevé, suscitent de plus en plus d'intérêt18,19,20,21,22,23 très récemment. Bien que les matériaux hyperboliques puissent être soigneusement conçus pour obtenir un vecteur d'onde élevé de SP, ils nécessitent des processus de nanofabrication difficiles et coûteux et l'erreur de chaque paire de matériaux métal/diélectrique influencerait la précision des résultats. Par conséquent, moins de paires ou de formes alternatives de métamatériaux hyperboliques sont préférées pour obtenir des SP à courte longueur d'onde et pour faciliter le processus de nanofabrication en même temps.

Dans cet article, un modèle plutôt simple et élégant, appelé structure de métamatériau à gradient de permittivité (GPMS), est présenté pour réaliser des SP à courte longueur d'onde. Ce type de structure consiste en trois films diélectriques successifs avec une permittivité de gradient réduite avec des films d'argent minces entre les films diélectriques. En utilisant la méthode du domaine temporel à différence finie (FDTD), le GPMS proposé est soigneusement simulé et analysé pour trouver que l'onde SP stationnaire avec une période de 84 nm dans une dimension peut être obtenue pour une longueur d'onde incidente de 532 nm. De plus, la possibilité d'améliorer la résolution d'imagerie en utilisant le GPMS dans la méthode microscopique d'illumination de la structure plasmonique est démontrée théoriquement. On constate qu'une résolution de 41 nm peut être atteinte dans une dimension en GPMS. Enfin, le mécanisme physique de prise en charge des SP à courte longueur d'onde dans le GPMS est également discuté.

La figure 1 montre le diagramme schématique du GPMS proposé. La figure 1(a) montre la vue en perspective du GPMS et la vue en coupe transversale est montrée sur la figure 1(b). Comme on peut le voir, SiO2 avec une permittivité relative de εS = 2,13 est utilisé comme matériau de substrat. L'épaisseur du substrat est fixée à dS = 200 nm. Ensuite, une couche d'argent (la permittivité est de -11,75 + 0,37i24 à une longueur d'onde incidente de 532 nm) d'une épaisseur de dA = 100 nm a été déposée sur le dessus du substrat. Afin de générer des ondes de plasmon de surface, un réseau de fentes de sous-longueur d'onde d'une largeur de W = 100 nm pour chaque fente est perforé dans une couche d'argent et la fente est ensuite remplie de matériau Al2O3 (εAl = 3,138). Le réseau de fentes a une période de P = 1 μm. C'est parce que la transformée de Fourier du réseau de fentes périodiques comprend des vecteurs d'onde à large bande de sorte que la lumière incidente peut être couplée en onde SPs lorsque la condition d'adaptation d'impulsion est remplie. La caractéristique de la couche (marquée par un rectangle en pointillés sur la figure 1(b)) est représentée sur la figure 1(c). La raison pour laquelle la période du réseau de fentes est choisie à 1 μm est que la longueur de propagation du polariton du plasmon de surface est calculée à 1 μm en utilisant les équations (2.6) et (2.11) dans la référence 1. Cela garantira que le tout le champ de travail peut être couvert par l'onde stationnaire des SP. Sur le dessus du réseau de fentes d'argent, GPMS avec quatre couches successives d'Al2O3, Ag, SiO2 et Ag avec la même épaisseur de d = 20 nm ont été enduits un par un. En accord avec l'environnement aqueux de nombreux échantillons biologiques, un film d'eau de 100 nm a été introduit sur le dessus de la structure, qui sert de plan objectif dans la microscopie par illumination de la structure.

(a) La vue en perspective et (b) la vue en coupe transversale du GPMS, (c) La vue de dessus du GPMS dans un film Ag de 100 nm, marquée par des rectangles en pointillés en (b).

Le logiciel de simulation de domaine temporel à différence finie (FDTD) (Lumerical FDTD Solutions) a été utilisé pour modéliser et analyser le GPMS. Des simulations tridimensionnelles ont été réalisées avec une onde plane de polarisation TM avec une longueur d'onde de λ0 = 532 nm incidente dans la direction z. L'encart de la figure 1 (a) montre la direction des ondes électromagnétiques visibles incidentes par rapport à la section transversale du GPMS conçu.

Des moniteurs de champ et de puissance dans le domaine fréquentiel dans FDTD ont été utilisés pour étudier les distributions du champ électrique à différents plans et les résultats sont présentés à la Fig. 2. La figure 2 (a) montre la composante x du champ électrique au plan y = 0, c'est-à-dire l'interface de la couche d'argent supérieure et du film d'eau. La barre de couleur représente l'intensité électrique. On peut voir clairement que l'onde stationnaire de l'onde plasmonique de surface est générée dans le film d'Ag et l'eau en raison de l'interférence des SP excités par le réseau de fentes métalliques de sous-longueur d'onde. Cependant, la distribution d'intensité de l'onde stationnaire SP n'est pas très uniforme dans la couche d'eau. Après cela, l'intensité électrique le long de deux lignes (la ligne 1 et la ligne 2 sont des lignes pointillées noires sur la figure 2 (a)) a été extraite et est illustrée sur la figure 2 (b). Comme on peut le voir, l'intensité de la ligne 2 est supérieure à celle de la ligne 1 dans une cellule unitaire du GPMS. De plus, l'intensité des SP diminue avec la forme d'une atténuation exponentielle lorsque l'onde SP se propage de z = 160 nm (l'interface du film SiO2 et Ag) à z = 180 nm (l'interface de la couche Ag et eau). À z = 180 nm, l'onde SPs a un sous-pic, ce qui signifie que le champ électrique a été un peu amélioré. La profondeur de pénétration des ondes SP à l'intérieur du film d'eau peut également être obtenue. D'après la courbe bleue de la figure 2 (b), l'onde stationnaire de la ligne 1 a une profondeur de pénétration d'environ 24 nm. Alors que pour la ligne 2, la profondeur de pénétration est d'environ 32 nm, ce qui est un peu plus grand que celui de la ligne 1. En général, la profondeur de pénétration de l'onde SP est de l'ordre d'environ 30 nm. La distribution de la composante x de l'électricité au plan z = 192 nm (12 nm au-dessus de l'interface du film Ag / eau) est illustrée à la Fig. 2 (c). La figure 2 (d) est la coupe transversale de la distribution d'intensité le long de la ligne pointillée blanche de la figure 2 (c). Veuillez noter que seule la moitié de la ligne est tracée en raison de la symétrie de la structure. À partir de cette image, la période de l'onde stationnaire des SP est déterminée à 84 nm et la pleine largeur à mi-hauteur (FWHM) est d'environ 56 nm. Par conséquent, la période du diagramme d'interférence des SPs pouvant être obtenue n'est que de 0,16 λ0 pour notre modèle GPMS.

(a) La distribution de la composante x du champ électrique dans le plan y = 0. (b) L'intensité du profil du champ électrique le long des lignes dans (a) la courbe bleue représente la ligne 1 et la courbe rouge représente la ligne 2. (c) La distribution de la composante x du champ électrique dans le plan z = 192 nm . La barre de couleur en (a) et (c) signifie l'intensité du champ électrique. ( d ) La section transversale de la distribution de l'intensité du champ électrique sur la ligne pointillée blanche en ( c ).

Le GPMS proposé pourrait être appliqué pour l'imagerie à super-résolution avec un mode microscopique d'illumination de structure plasmonique. Le diagramme schématique du processus du GPMS utilisé dans l'imagerie à super-résolution est illustré à la figure 3 (a). Afin de démontrer sa capacité à améliorer la résolution, l'image d'un point quantique (QD) a été calculée. L'objet QD a été déposé à l'interface des films supérieurs d'Ag et d'eau. Le motif SPs debout sert de motif d'éclairage structuré pour éclairer l'objet QD et le signal d'émission à couplage de plasmon de surface (SPCE) du QD peut être enregistré sur une caméra à dispositif à couplage de charge (CCD) en champ lointain (voir Fig. 3 (un)). Pour générer la reconstruction d'image, au moins trois images intermédiaires avec une phase différente du motif d'éclairage doivent être enregistrées25. Les changements de phase peuvent être obtenus en ajustant l'angle d'incidence θ de la lumière incidente15. Ici, une séquence de trois images avec des phases de 0, 120, -120° a été calculée. En faisant tourner le GPMS le long de l'axe z, l'orientation du motif d'éclairage le long des directions x et y peut être ajustée. L'algorithme numérique de l'imagerie par fluorescence à réflexion interne totale à onde stationnaire (SW-TIRF) a été utilisé pour reconstruire l'image haute résolution25.

(a) Configuration optique des SP générés par GPMS. Le motif d'interférence permanent, qui est généré par deux SP à contre-propagation adjacents, est utilisé pour exciter les points quantiques (ou billes fluorescentes) dans le film d'eau et la fonction d'étalement ponctuel de (b) un système limité par la diffraction, (c) x- image reconstruite en direction, (d) comparaison FWHM entre l'image au microscope à épi-fluorescence conventionnelle (courbe bleue) et l'image en super-résolution à l'aide du GPMS (ligne rouge), (e) image reconstruite en direction x et y.

Dans notre modèle de simulation, un QD de 10 nm, avec une longueur d'onde d'émission de 600 nm a été utilisé pour réaliser la fonction d'étalement ponctuel (PSF) du système standard et caractériser la résolution du GPMS. L'objectif d'huile à immersion avec une NA de 1,42 a été considéré dans le modèle numérique. Les résultats sont présentés sur la figure 3. La figure 3 (b) montre l'image de la PSF du QD avec un éclairage homogène conventionnel. La figure 3 (c) montre l'image reconstruite du QD en utilisant le motif SP debout dans la direction x généré dans GPMS comme lumière d'éclairage. La figure 3(d) montre une comparaison du profil PSF de la figure 3(b,c). À partir de la comparaison, on peut constater que la FWHM de la microscopie à épifluorescence conventionnelle est d'environ 218 nm et la FWHM n'est que d'environ 41 nm pour la microscopie à éclairage GPMS. Cela signifie que la résolution d'imagerie de la microscopie d'éclairage GPMS est d'environ 5,3 fois celle de la microscopie à épifluorescence conventionnelle. Ce résultat est meilleur que SIM26 et PSIM rapporté précédemment14,15,27. Il convient de noter que l'amélioration bidimensionnelle de la résolution d'imagerie du QD peut également être obtenue en utilisant le motif SP généré dans GPMS pour éclairer le QD dans les deux directions x et y. Ceci peut être réalisé en contrôlant dynamiquement l'orientation du modèle d'onde SP stationnaire via la rotation du GPMS. La figure 3 (e) montre l'image reconstruite du QD en utilisant le motif SP permanent pour éclairer dans les directions x et y. Apparemment, la résolution d'imagerie a été améliorée dans les directions x et y sur la figure 3 (e). Cependant, comme on peut le voir clairement, il existe des artefacts de lobe latéral entourant les points centraux de la Fig. 3 (c, e), similaires à d'autres méthodes de super-résolution basées sur la méthode d'interférence 28,29. Ces artefacts peuvent être facilement supprimés en utilisant une méthode de traitement numérique appropriée afin que la qualité de l'image puisse être encore améliorée30.

Pour mieux comprendre le mécanisme physique du GPMS, le vecteur d'onde SPs pris en charge par celui-ci est dérivé analytiquement à travers les équations de Maxwell. Pour suivre le GPMS, un modèle de calcul analytique est construit comme indiqué sur la figure 4 et la permittivité du matériau dans chaque couche est indiquée sur la figure. Veuillez noter que le système de coordonnées de l'axe xz est différent de celui du GPMS sur la figure 1 en raison de la commodité de l'analyse théorique. Une onde électromagnétique polarisée TM incidente le long de l'axe z. On suppose que l'onde SPs est excitée à l'interface entre la couche 1 et la couche 2.

Ici, εi et di représentent respectivement la permittivité et l'épaisseur du matériau dans la ième couche.

A partir des équations de Maxwell, la composante du champ électrique et magnétique peut être acquise.

Dans la Région A (z < 0),

et dans la Région BE,

où m = 2–5, dans la région F, la composante du champ électrique et magnétique peut être dérivée comme suit,

Avec les conditions aux limites imposées aux cinq interfaces, c'est-à-dire que la composante x du champ électrique et la composante y du champ magnétique doivent être continues. Alors à l'interface de z = 0, E1x = E2x, H1y = H2y, on peut obtenir les équations suivantes,

Alors l'équation suivante peut être obtenue,

De même, on peut obtenir l'équation suivante à z = d2 + d3 + d4 + d5,

A l'interface z = d2 + d3 + d4,

A z = d2 + d3,

Et à z = d2,

Supposons A = A21/A22, B = A51/A52, C = A41/A42, D = A31/A32, alors on peut obtenir les équations suivantes,

Dans les équations ci-dessus,

Où kiz représente la composante du vecteur d'onde des SP dans la ième couche qui est perpendiculaire à l'interface, et β est la composante parallèle à l'interface dans le GPMS. Le symbole k0 représente le vecteur d'onde de la lumière incidente et di (i = 1–6) représente l'épaisseur de la ième couche. Par la suite, les différentes permittivités de chaque couche en GPMS ont été prises en compte et le vecteur d'onde des SP en GPMS peut être calculé en combinant les équations (6a–6f), pour être β = 0,0377 rad/nm. En conséquence, la longueur d'onde des SP dans le GPMS a été calculée à 166 nm. Par conséquent, la période de l'onde stationnaire d'interférence des SP est la moitié de celle-ci, soit 83 nm, ce qui est presque identique à celle obtenue par la simulation numérique rigoureuse. En conséquence, la validité du modèle GPMS est confirmée à la fois par des méthodes numériques et analytiques.

De plus, le GPMS peut être réglé avec une grande flexibilité car de nombreux paramètres, tels que l'épaisseur des matériaux diélectriques et la permittivité du métal et du diélectrique, peuvent être modifiés afin que la longueur d'onde des SP puisse être réglée. Ici, Ag est choisi comme matériau métallique en raison de sa faible perte de propagation et, par conséquent, les SP avec une grande longueur de propagation peuvent être pris en charge. Dans notre GPMS, bien que le réseau de limon métallique ait été utilisé pour générer des SP d'interférence, d'autres éléments de couplage tels que le limon en demi-cercle17 et la métasurface conçue par ordinateur31 peuvent également être utilisés pour générer une forme supplémentaire de modèle d'interférence des SP. En utilisant le GPMS, une imagerie à super-résolution dans un très grand champ large peut être réalisée en raison de la propriété périodique du réseau de fentes. D'après la barre de couleur de la figure 2 (a), l'intensité des SP debout dans le film d'eau est d'environ 0,6 I0 (I0 est l'intensité de la lumière incidente), ce qui est beaucoup plus fort que celui obtenu par les métamatériaux multicouches traditionnels18. Cela profite à l'application dans l'imagerie des échantillons biologiques en éliminant l'utilisation d'une source laser à haute puissance. Cependant, la profondeur de pénétration des SP debout dans le milieu aqueux n'est que d'environ 30 nm, ce qui est beaucoup plus court que celui de la structure Ag-air ordinaire.

En résumé, une structure de métamatériau à gradient de permittivité (GPMS) a été démontrée dans ce travail. Le GPMS présente une permittivité à gradient en n'utilisant que quelques couches de films diélectriques/métalliques alternatifs. En comparaison avec la structure de métamatériau multicouche traditionnelle, le GPMS est plus simple et élégant, mais peut toujours prendre en charge les ondes SP avec un vecteur d'onde encore plus élevé. La validité du GPMS sur le support des ondes SPs de courte longueur d'onde a été prouvée en employant à la fois des méthodes numériques et analytiques rigoureuses et les résultats montrent un bon accord pour les deux méthodes. On constate que la période du motif d'interférence SPs n'est que d'environ 0,16 de la longueur d'onde de la lumière incidente. L'application potentielle de ce modèle d'interférence SPs de sous-longueur d'onde profonde sur l'imagerie à super-résolution a également été discutée. Il est montré que l'image de points quantiques reconstruite montre une amélioration de 5,6 fois sur la résolution par rapport à celle de la microscopie à épifluorescence conventionnelle. De plus, la longueur d'onde des SP permanents peut être réglée en modifiant les paramètres du GPMS. Tous ces avantages du GPMS promettent de grandes applications potentielles dans le domaine de l'imagerie biomédicale à super-résolution ainsi qu'en nanolithographie.

Toutes les simulations numériques du GPMS dans cet article ont été réalisées avec le logiciel commercial Finite Difference Time Domain (FDTD) (FDTD Solutions) développé par Lumerical Solutions, Inc. Le type de maillage de haute précision, c'est-à-dire le 6e niveau du maillage automatique non uniforme type, a été utilisé pour garantir un résultat fiable. Une région de simulation FDTD de 1 × 1 × 1 μm3 avec une limite périodique (PB) dans les directions x et y et des couches parfaitement adaptées (PML) comme conditions aux limites absorbantes dans la direction z a été utilisée pour calculer et analyser le GPMS. De plus, une région de maillage plus fin avec de petits cubes de 4 × 4 × 4 nm3 a été appliquée dans la région où les SP existent tandis qu'un maillage grossier a été appliqué ailleurs. Des moniteurs de champ et de puissance dans le domaine fréquentiel dans FDTD à y = 0 nm, z = 192 nm ont été utilisés pour étudier les distributions du champ électrique sur ces plans.

Comment citer cet article : Cao, S. et al. Modèle de méta-structure de permittivité de gradient pour l'imagerie à super-résolution à champ large avec une résolution inférieure à 45 nm. Sci. Rep. 6, 23460; doi : 10.1038/srep23460 (2016).

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Les auteurs reconnaissent les soutiens financiers de la Natural Science Foundation of China sous les numéros de subvention 61361166004, 61490712 et 61475156.

State Key Laboratory of Applied Optics, Changchun Institute of Optics, Fine Mechanics & Physics, Chinese Academy of Sciences, No.3888, Dongnanhu Road, Changchun, Jilin, PR Chine

Shun Cao, Taisheng Wang, Wenbin Xu, Hua Liu et Hongxin Zhang

Université de l'Académie chinoise des sciences, Pékin, 10039, République populaire de Chine

Shun Cao

Key Laboratory of Spectral Imaging Technology, Xi'an Institute of Optics and Precision Mechanics, Chinese Academy of Sciences, No.17, Xinxi Road, Xian, 710119, PR China

Bingliang Hu et Weixing Yu

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SC a réalisé la simulation et l'analyse des résultats, TW, WX, HL, HZ et BH ont contribué à la discussion des résultats, WY a supervisé ce travail, SC et WY ont préparé le manuscrit.

Correspondance avec Weixing Yu.

Les auteurs déclarent une absence d'intérêts financiers en compétition.

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Cao, S., Wang, T., Xu, W. et al. Modèle de méta-structure de permittivité de gradient pour l'imagerie à super-résolution à champ large avec une résolution inférieure à 45 nm. Sci Rep 6, 23460 (2016). https://doi.org/10.1038/srep23460

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Reçu : 14 janvier 2016

Accepté : 07 mars 2016

Publié: 21 mars 2016

DOI : https://doi.org/10.1038/srep23460

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Rapports scientifiques (2017)

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